一. 介绍
改用可再生能源可为城市可持续发展带来诸多好处，从消除能源贫困到应对气候变化。然而，可再生能源的间歇性带来了挑战。电化学储能系统可以弥补这一差距，通过解耦发电和消耗时间来确保能源供应的一致性。在过去的十年中，由于电极材料和电池设计的多样化，锂离子电池取得了显着的进步。凭借能量和功率的最佳平衡，它们被称为“移动时代的隐藏主力。如果电池设计和尺寸正确，这些电池可为从可穿戴电子产品到电动汽车 (EV) 和电网存储等各种应用提供多功能电源解决方案。耐用性和使用寿命仍然至关重要，影响着各种应用的寿命终止 (EOL) 成本。
通过预测不同条件下的电池健康状态 (SOH) 和剩余使用寿命 (RUL)，可以支持可靠、延长的运行，这在其他地方进行了广泛审查。除了容量下降之外，安全性对于系统运行也至关重要。火灾事件的报告强调了电池安全的重要性，特别是电动汽车 和电网规模存储 中不可预测的热失控。最近，由于安全问题，各大公司的数千辆电动汽车被召回，估计为减轻危险而花费了数百亿美元。尽管由于设计和制造的进步，电池故障很少发生，但其后果可能是灾难性的。随着时间的推移，电池寿命期间的微小风险增量可能会成为严重的安全威胁。如果发生热失控，需要大量的水进行冷却，产生腐蚀性径流，造成环境风险。鉴于这些风险，英国立法者正在考虑将锂离子电池存储场所归类为“危险”场所，实施严格的消防安全和规划控制。对于大型电池系统，重点应该是最大限度地减少现实条件下电池故障的风险。
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电池老化和故障机制源于各种规模的复杂因素，使对故障原因和结果的理解变得复杂。虽然研究已经阐明了一些故障方面的问题，但在实际应用中准确预测和预防电池故障仍然难以实现。
人们的努力集中在通过电池化学优化来增强电池安全性。然而，目前电池系统的能量密度低、寿命有限和生产成本高，阻碍了这些目标的实现。一个尚未解决的至关重要的问题是在当今环境中多任务处理需求不断增加的背景下确保电池的安全运行。尽管在详细的电池系统建模方面已经取得了重大进展，但在预测扩展规模的真实负载条件下的性能的工具方面仍然存在差距。最初的电池安全模型提供了对故障机制的深入了解，但可能无法完全捕获现实世界的应用程序故障。通常，专注于孤立电池或单一故障机制的电池安全模型和数据驱动方法无法预测实际条件下的故障。这在电动汽车中尤其明显，复杂的负载场景和广泛的串并联配置增加了复杂性。
人工智能（AI）、高通量计算和无线通信的最新进展为各个科学领域开辟了新的途径，使得通过观测数据分析来解决问题成为可能。这就催生了专门的算法，统称为机器学习，它们通过预测和优化来应对系统复杂性并利用时空数据模式。机器学习在电池研究中的应用涵盖材料设计 、状态估计，例如 SOC、SOH 和 RUL ，以实现性能优化。
机器学习的利用带来了电池科学的持续创新。在某些情况下，它已证明有超越基于物理的方法的潜力，特别是在电池预测和健康管理（PHM）领域。虽然机器学习具有独特的优势，但挑战仍然存在，特别是在多尺度和多物理领域。预测电池故障（以化学反应、气体排放和火灾蔓延等多种因素为标志）需要跨学科合作，因为其在广泛的空间和时间尺度上的复杂性。
二. 电池失效的机理及特点
虽然电池单元故障很少见，典型的 18650 NCA 电池在 4000 万个电池中的故障率为 1-4 个，但它可能会导致灾难性后果，例如储能应用中的火灾和爆炸。具体而言，与安全问题相关的电池状况可以总结在表1中。最近对电池失效机制、特征和缓解措施进行了广泛的回顾，在此背景下，我们将重点关注故障场景（图1），为电池故障的分析和预测提供见解，以解决现实生活中的问题。
图1.电池故障和失效的机理和滥用条件
2.1.滥用条件下的电池失效
一般来说，电池故障通常是由小故障或问题引起的。电池内的小故障或问题如果不加以解决，随着时间的推移可能会升级并导致更严重的故障或故障。不同的锂离子电池化学成分具有不同的电化学特性和热稳定性，但安全性仍然是普遍关注的问题。为了确保电池安全，全球法规和标准现在纳入了一系列滥用测试，总结在参考文献中。滥用测试评估电池对不同压力源的恢复能力，旨在描绘其在不同化学成分和设计中的安全裕度。尽管这些测试可以深入了解故障和故障机制以及热失控，但将测试条件与现实场景关联起来仍然具有挑战性。
从广义上讲，滥用测试包括机械应力、电应力和热应力，使电池超出其运行极限。具体来说，这些触发因素可分为：
（1）碰撞或冲击造成的物理损坏
（2）不适当的充电/放电协议，例如过度充电或在温度范围外运行
（3）通过直接或间接加热暴露于高温。
当滥用程序超出电池的耐受范围时，就会触发电池内部的化学反应。从此以后，所有电池组件，包括正负极、电解液、隔膜和集流体，都可以在恶劣的环境条件下彼此发生一定程度的相互作用。这种相互作用导致了一个相互关联的物理化学（热力学和动力学）过程的复杂系统，其中温度、SOC 和电流速率的影响至关重要。滥用事件的电化学后果可以根据电池中发生的情况进行分类:
（1）由隔膜失效引起的内部短路
（2）由于锂镀在电池上而导致镀锂和电解质之间的反应。
（3）阳极表面与固体电解质间相 (SEI) 形成损伤和生长引起的异常容量衰减相关的不需要的电化学副反应
（4）超出其使用寿命的固有退化（使用寿命的 80%）初始容量通常被认为是EOL）
（5）产生大量热量的阳极消耗的阴极释放的氧气。
2.2.正常条件下电池失效
锂离子电池是依赖于电化学氧化还原反应、电荷转移反应和其他基于材料的因素的复杂系统。它们的性能受到一系列相互关联的现象的影响，包括电池化学、电荷运动和特定反应，这些在很大程度上取决于电池的化学组成。即使材料、颗粒形态或操作条件的微小变化也会显着影响性能。
一种特别令人担忧的故障模式可能会突然且不可预测地触发热失控，称为突然死亡型内部短路或自燃。在某些情况下，这种故障会在几秒钟内显现出来，并且在标准电池操作期间没有事先警告，这意味着所有电池参数（电压、电流、温度和容量）均显示正常。这种不可预测的燃烧可能在电池寿命的任何时刻发生。
最初，此类故障可能仅表现为细微的自放电，电池管理系统(BMS) 无法检测到它们。但这些故障可能会迅速升级，导致电池内的温度和压力迅速升高，可能导致火灾。从潜在风险到灾难性热失控的过程可能会持续数月甚至数年。
目前的想法是，电池突然故障是由电池内部“软短路”引起的。可能的情况是，电池中的“软短路”仅导致电池内电流局部不均匀分布，但变化不足以引起局部高温，从而引发热失控。然而，在极少数情况下，当“软短路”发展为“硬短路”时，可能会引发严重的安全问题，从而导致局部高电流并导致过热。
最初的局部“软短路”可能由多种原因引起:
（1）电池隔膜中的纳米尺寸缺陷
（2）发生金属颗粒污染在制造过程中，或(iii)在工作寿命期间由于大量锂镀层而产生的枝晶（图2）。
缺陷尺寸和渗透位置是两个重要因素，不仅影响容量损失和漏电流，而且影响安全运行。电池中的“软短路”通常是一个小区域（几平方毫米或更小），其电阻 R (Ω cm 2 ) 明显小于电池的平均值。这种低电阻的缺陷区域会导致电池内部电流分布不均匀。结果将是通过电池该区域的电流 I (A) 将高得多，这将由于该区域的I 2 R 加热而导致异常温度升高。
随着时间的推移，其中一些微小缺陷可能会引发该区域的电池退化，甚至导致隔膜崩溃，从而在正负极直接接触时导致内部短路。这会导致“硬短路”，表现出非常高的电流、非常高的局部加热和很大的温升，这将引发电池可能的完全故障和热失控。在制造过程中嵌入电池中的非常小的金属颗粒的存在尤其值得关注。
经过几个月到几年的潜伏期后，这种颗粒可能会导致两个电极之间直接接触。一旦发生“硬短路”，电池温度将非常迅速地升高（以秒为单位），导致无法逃脱且无法控制的热失控，其特征是火灾和爆炸。
图2. 电池软短路的机理。电池日常运行过程中产生的锂枝晶可能会刺穿隔膜并导致严重的内部短路。不刺穿隔膜的枝晶可能会导致软短路。制造过程中出现隔膜缺陷（如针孔、划痕、起毛、不均匀或表面颗粒）的电池在长期暴露于复杂的操作条件下后很容易发生故障。此外，制造过程中电极表面的无意污染（例如金属颗粒）也可能导致软短路
2.3.系统级热失控传播
当模块或电池组内的单个电池发生故障时，可能会引发连锁反应，可能会扩散到相邻电池并导致多个电池热失控。这种情况会造成严重的火灾隐患，并且可能极其危险。
关键问题是防止单元故障传播到相邻单元。这可以通过在整个模块中分布保险丝以从模块的电流路径中移除故障电池来实现。此外，可以在电池和模块之间放置阻燃材料来抑制火灾。最后，可以对热管理系统进行编程，以在电池发生故障时最大限度地提高冷却效果。系统级热失控传播的详细描述可以在最近的一篇评论中找到。
显然，在电池的日常运行过程中，不能允许发生上述危险故障和破坏性情况。除了改进电池化学和电池组设计之外，数据驱动的机器学习技术如何提高电池系统在正常和滥用情况下的安全运行这一问题的答案也具有重要意义。
图3. 电动汽车中灾难性电池故障的序列
三 . 领域知识
在日常操作过程中，人们担心由于制造缺陷或误用造成的电流或温度过高而导致内部短路而导致的潜在电池故障。尽管行业进步减少了BMS故障，但准确预测电池故障仍然难以实现。然而，大多数电池故障都是随着时间的推移而发生的，在实际场景中从数月到数年不等，这提供了在风险升级之前检测风险的机会。开放数据、先进模拟技术和软件的出现通过创建预警系统和及时的滥用检测机制，有很好的机会利用数据驱动的建模来增强电池安全性。
3.1.数据生成
机器学习技术使用算法、结构和数据的组合来推断从直接观察中学习的模型。对于电池故障预测，尽管取得了进步，但仍然存在一个反复出现的障碍：获取广泛的高质量训练数据。数据集的相关性严重影响模型的有效性，特别是在预测大规模电池故障场景时。生成电池相关数据的常用方法是通过实验室滥用测试。根据失效机制，安全测试分为三类：机械、电气和热。这些数据详细说明了失效过程，丰富了我们对细胞失效的理解，并突出了研究途径。
虽然使用焊接铜渣、低熔点蜡、形状记忆合金或损坏隔板等方法人为引起内部短路可能会简化测试，但有必要辨别制造缺陷和实验室引起的异常之间的关系。
此类研究非常复杂，将加速测试和现实世界的观察相结合，通常会导致潜在的观察错误和不良的外推。无意的制造缺陷和生产条件的细微差异进一步拉大了实验室数据与实际故障之间的差距（图 4）。
图4. 弥合学术研究和工业之间的差距需要将物理学与机器学习方法相结合。训练数据包括两个主要来源：实验室生成的电池故障数据和现场数据。该现场数据包括跨越电池使用寿命的故障和运行数据集。实验室数据阐明了实际物理现象并提供了对故障机制的见解，有助于基于物理的模型的开发。相比之下，现场数据为数据驱动建模提供了现实世界的故障场景
3.2. 电化学指标
在过去的十年中，电极材料和电池设计的进步一直在寻求优化电化学储能装置。然而，评估方法往往落后于这些创新。用于评估性能的常见实验室测试包括循环伏安法 (CV)、恒电流充电/放电 (GCD) 和电化学阻抗谱 (EIS)。
这些测试得出关键参数：电容/容量、能量、功率和内阻（图 5a ）。其他参数，如循环寿命、库仑效率、自放电、等效串联电阻 (ESR)、等效分布电阻 (EDR)、保留能力和时间常数可以从这些电化学技术中得出，从而提供对存储系统的全面了解表现。全球范围内正在进行标准化电池和电化学电容器等储能设备性能指标的举措。
电池安全性的实验室评估如图 5b所示，利用诸如加速量热法(ARC)、X 射线计算机断层扫描 (CT) 和能量色散光谱仪(EDS)。尽管使用这些技术进行了广泛的研究，但一套普遍接受的表征指标仍然难以捉摸。
定义危险级别的著名尝试包括欧洲汽车研究与发展委员会 (EUCAR)、桑迪亚国家实验室 (SAND2005-3123)和汽车工程师协会 (SAE-J2464)的标准。总体方法很明确，但定量预测电池安全性仍悬而未决。一种方法是安全状态（SOS），其运行前提是电池安全性与滥用条件成反比。电池 SOS 通过一系列滥用测试确定，然后按照 0（完全不安全）到 1（完全安全）的等级进行标准化，与其他电池指标（SOC、SOH 等）保持一致。这种系统方法提供了安全评估的框架。
然而，现实世界的条件往往与理想的实验室环境有所不同。许多相互交织的因素阻碍了实验室技术直接应用于实际安全量化。因此，综合策略优先检测可能导致近期故障的迫在眉睫的滥用情况，强调了早期预警系统的必要性。这种策略通常利用历史运营数据和数据驱动的建模来进行故障预测。如前所述，电池安全风险包括:
（1）机械
（2）电气
（3）热
（4）电化学滥用
（5）无意的制造缺陷或污染。
前四种可能在电池寿命期间的任何时候出现，而最后一种在现场部署之前会带来风险。由于不同规模的流程的动态交互，预测故障非常复杂。
3.3. 特征工程
机器学习为电化学和材料科学提供了重要的工具。在这个领域，特征工程对于预测建模至关重要。为了解决现实世界的电池问题，利用了电压、电流和温度等核心参数。在用于电池评估的传统机器学习中，特征是根据这些参数从原始时间序列数据中手动制作的。
尽管深度学习在自动特征提取和降噪方面表现出色，但它尚未在各种操作条件下明确表现出可靠的电池故障预测能力。来自故障机制的见解可以指导基于物理的数据驱动模型的特征工程。制作这些特征需要领域专业知识和细致的工作，但这种努力可以提高预测的准确性。
电池故障预测的潜在特征如图5所示，包括内部短路、镀锂、容量退化和自放电 以及可以捕获的特征内部缺陷和污染。这些特征对于预测材料层面的电池安全演变至关重要。值得注意的是，虽然评估这些参数的技术有多种，但本研究优先考虑那些最符合现实条件的参数。
当前许多应用中的一个具有挑战性的问题是电池模块和电池组的串并联配置。如前所述，在看似常规的电池操作过程中，可能会在没有明确警告的情况下出现故障。仅依靠基于电化学的电池级预测方法可能不足以预测电池组级故障。
专业知识与统计方法相结合，可能会更有效地预测电池安全性能。如图6所示，这些统计特征提供了基于电池组级电池行为的偏差和异常值的准确计算。这可以从看似微小的细节中突出潜在的失败。电压、温度、SOC 和容量等电池组参数的一致性，以及连续充放电循环期间的峰度、偏度和波形因数等统计属性，可以增强动态信号分析，与传统的准电池相比，提供更丰富的见解。这些电化学和统计参数在提供早期故障指示方面的功效，特别是在热失控风险增加方面，仍然不确定。
图6. 用于预测电池组级别电池故障的特征工程
为了预测电池故障，方法包括使用手动设计的特征或多层网络自动发现的特征，重点关注光谱成像、材料级别的内部结构分析、电池级别的基于物理的学习以及无监督/半监督/针对广泛数据集的自监督学习，我们接下来将深入研究。
四. 用于电池安全预测的机器学习
如前所述，电池在正常操作和滥用条件下都可能发生灾难性故障。因此，实际应用中的电池 PHM 包含多目标、多尺度的任务，可以从不同的角度进行处理，超出了与电池寿命相关的工作范围。这些任务包括在材料层面识别有缺陷的电池，在电池层面监控各种滥用条件下的异常电压、热量和老化行为，以及在电池组层面检测不一致和异常值。
在本节中，我们框架了从多模态电池数据（时间序列、热图像、显微图像、实验室数据集、现场数据集、实时数据、历史数据等）中学习的问题，并详细阐述了各种机器过去几年在电池和材料科学界获得关注的学习模型（图 7）。这些技术中的每一种（表 2）在确定和预测电池参数以及故障/滥用场景方面都具有独特的优势：
（1）机器学习与基于物理的电池模型相结合，更适合在滥用条件下进行故障预测。
（2）无监督学习、半监督学习和自监督学习，为分析电池模块/电池组的大量无注释数据提供了强大的工具
（3）通过使用转移解决小样本问题学习、生成对抗网络（GAN）等以及物理信息机器学习，用于提高小数据范围内的准确性、更快的训练和增强泛化能力。
图7. 基于多维机器学习的电池预测框架
4.1. 机器学习与电池模型相结合
在过去的几十年里，数学方程已被科学家广泛用于模拟多物理场和多尺度电池系统。然而，纯粹的数据驱动模型可能非常适合观察到的数据，但很难合理化其预测性能，并且可能导致在广泛条件下的泛化能力较差。
图8. 电池模型和机器学习的结合用于预测电池行为
4.1.1. 监督机器学习
现代预测电池在机械、电气、热和电化学维度上的响应的努力很大程度上依赖于监督机器学习。通常，用于模型开发的数据集分为训练集和测试集，确保模型在验证未见过的观察结果之前接触到充足的数据。有时，训练数据被进一步划分为校准集和验证集。校准集微调模型超参数，例如正则化强度或学习率，增强机器学习模型对新数据的泛化。同时，验证集在训练后评估模型，使我们能够识别过度拟合或欠拟合问题，调整超参数并做出结构决策，例如确定神经网络中的层数。
在现场应用中，电池的合格评定对于确保产品的质量、性能和可靠性至关重要。最近一项采用决策树和支持向量机的研究表明，当基于物理的数值建模与机器学习方法相结合时，基于特征的模型可以将细胞分类为四类，准确率超过 95%（电压误差 <0.1 mV）。安全风险级别：正常电池、缺陷电池、无潜在热失控的短路电池和有潜在热失控的短路电池，仅使用预测前 5 分钟的数据收集（图 9）。
图9. 利用决策树和支持向量分类器的电化学机械替代模型对电池安全风险进行分类。转载自参考文献。经爱思唯尔许可
内部短路是电池安全评估中常用的指标。由于各种滥用条件，包括机械（碰撞和挤压）、电气（过度充电、过度放电或不正确的充电/放电协议）或热（过热）滥用，电池可能会出现内部短路。
例如，使用随机森林的基于特征的监督机器学习方法通过分析机械滥用前后的充放电电池数据，实现了 97% 的故障检测精度。这一精度是通过从电池电流和电压数据中提取八个特征来实现的，其中包括充电结束 SOC、低 SOC 水平下的开路电压 (OCV)、恒压时间、能量损失、OCV 接近的斜率。放电结束、SOC 与 OCV 斜率的系数以及内阻。在另一项研究中，采用多类相关向量机软件（mRVM）来诊断遭受机械、电气和热滥用的电池中的内部短路。利用SOC偏差、温度误差、端电压误差以及充放电电流与内阻之间的相关性四个特征来揭示隐藏在连续时空域中的内部短路模式。这种基于特征的监督学习在所有滥用情况下诊断内部短路时，等级误判率达到 14.59%，状态误判率低至 3.13%。
最近，机器学习与有限元模型相结合，在预测电池故障和相关安全问题方面展现出了强大的能力。例如，使用监督学习模型设计了电池的“安全范围”来评估不同的机械负载条件。包括决策树、支持向量机和人工神经网络(ANN) 在内的分类工具用于评估特定负载场景是否可能触发内部短路。同时，回归模型详细描述了可能导致短路的压头的侵入、力和动能等参数。与此相关的是，支持向量回归（SVR）被用来预测机械应变引起的内部短路。这项研究利用“安全风险”指标来衡量指定机械应力下发生内部短路的可能性，测试准确度高达 93.8%。
值得注意的是，代表性体积元(RVE) 模型有助于知识驱动的可变保真度分析，提供对不同规模的内部短路演变的见解，同时节省计算资源。RVE 方法通过统一的代表性组件对不同的细胞配置进行分类，增强模型的功效和适应性。
谈到外部干扰，外部短路是电池故障的另一个罪魁祸首。一项研究将电热框架与人工神经网络相结合，以精确确定电池组对外部短路的反应，从而消除了电流和温度监视器的必要性——这对于电动汽车平台来说是一个值得注意的突破。本研究中的反向传播神经网络(BPNN) 利用受损细胞的电压和电流读数，强调了精确数据在校准阶段的关键影响。
快速充电，尤其是 4-6 C 速率的充电，对于电动汽车的广泛采用至关重要。然而，商业高能锂离子电池在液体电解质中使用石墨阳极和过渡金属氧化物阴极，在持续快速充电期间解决电化学和安全问题。以如此高的速率充电会加剧内部极化，导致锂镀层和热量升高。循环过程中积累的锂镀层会导致锂耗尽、电解质击穿和潜在的微短路。
在一项研究中，分析了 31 个 NMC//石墨单元，将它们分为机器学习的训练集（11 个单元）、测试集（10 个单元）和验证集（10 个单元）。该研究将领域知识（SEI 与锂电镀）和电化学特性与弹性网分类框架相结合，以确定潜在的电池风险。使用四个特定特征来进行更准确的预测：
（1）周期间容量变化
（2）同一周期放电与充电容量比
（3）充电结束静止电压
（4）充电后 OCV 弛豫曲线。
研究表明，通过正确的电化学标记，可以在前 25 个充放电循环内精确识别锂镀层。在另一项研究中，通过集成物理和机器学习，设计了一种数据模型融合方法，用于电池故障检测。该研究利用单粒子模型进行电化学动力学，重点关注阳极行为，并利用能量平衡原理进行电池圆柱半径上的热动力学。检测观测器基于李雅普诺夫稳定性理论，使用高斯过程回归 (GPR) 实时更新。研究结果强调，如果应用得当，机器学习可以通过学习模型的复杂性和测量的不确定性来区分故障和不确定性。
如前所述，异常的容量退化预示着潜在的故障风险，而即使是定期的退化也会带来安全问题。通常，出于电池系统安全性和可靠性的考虑，当容量降至初始值的80%时，被标记为EOL。
因此，关于容量或循环寿命的寿命估计和预测是评估电池老化和异常检测的工具。一个突出的案例涉及早期预测模型，该模型利用正则化技术从初始电压曲线预测磷酸铁锂/石墨电池的循环寿命。生成了包含 124 个商用电池的数据集，这些电池经历了不同的快速充电条件（4 C、6 C 和 8 C 的充电速率；4 C 的恒定放电；30 °C 的稳定温度）。这被分为一个由 41 个单元组成的训练集，用于细化模型细节和系数，以及两个测试集（43 和 40 个单元）来评估模型。
为了扩大功能，根据领域专业知识构思了三个模型：（1）第 10 次和第 100 次循环之间的容量差异
（2）添加了初始 100 次循环放电的电压和电流数据
（3）进一步的温度和电阻详细信息
这些模型虽然没有针对物理化学老化细节进行定制，但可以准确地预测和分类循环寿命。具体来说，他们在前 100 个循环中的寿命预测测试误差为 9.1%，仅使用 5 个循环按预期寿命对电池进行排序时，误差为 4.9%。该预测模型和数据集随后有助于优化快速充电协议（图 10a），与后期研究中的贝叶斯优化方法保持一致。这些开创性的研究有效地引导了充电协议参数，并为检测异常容量退化提供了一种有前途的方法。可以观察到，在随机商业电池进行的测试中，124个电池中有1个异常电池（图10b所示的红色退化线），以及5个在开始或中期失效的电池总共 233 个循环实验中的 1 个。这表明电池异常寿命退化可能比我们通常预期的更为常见。
图10. 使用闭环优化模型的电池退化潜在异常检测和快速充电优化方法。(a)闭环系统的框架。转载自参考文献。经施普林格自然许可。124 个 LFP/石墨电池的放电容量。转载自参考文献。经施普林格自然许可
除了时域分析之外，频域方法（例如 EIS）也经常用于电池容量预测。具体来说，使用低频 EIS 和探地雷达加快了锂离子电池的容量估算。该技术提取高度相关的容量相关特征。制定了六项健康指标：Warburg 阻抗、伪锂离子扩散状态(PLDS)、信号 PLDS 的残差值（描述电极动力学特性）和F放（阻抗斜率超过 0.5 的初始频率）及其实部和虚部，捕获电池阻抗退化。利用探地雷达，可以预测复杂的电池系统行为，由于其易于实施和自适应超参数采集，全频段 EIS 所需的训练数据减少了 66%。
此外，即使在不规则和以前未遇到的操作条件下，基于阻抗谱的预测方法也可以训练来预测电池容量。探索特征空间和模型泛化需要来自 88 个商用锂纽扣电池的数据集，并遵循不同的充电和放电协议。XGBoost发挥了关键作用，增强了概率预测、处理模型和预测中的不确定性。估计量的平均值和标准差量化了模型性能和预测不确定性。
经过广泛的评估，EIS 成为一种强大的工具，可以根据未来的循环协议和单个预充电恒流 EIS 谱来测量电池在不同时间尺度上的响应。计算结果强调需要多维向量来描述电池健康状况，而不是仅仅依赖容量或内阻等传统的 SOH 指标。
最近的研究表明，将电池模型与受监督的机器智能相结合可以有效识别电池风险。然而，在完全监督的情况下对电池故障进行预测泛化具有挑战性，这主要是由于机器学习模型对训练数据和领域专业知识的依赖。
虽然基于特征的学习可以查明危险情况，但它对其训练集和特定的滥用场景仍然敏感。对大量输入域进行手动标记非常耗时，使得模型对于大量未标记数据来说不切实际。此外，对现实世界物理学的不完整理解会增加计算负担和不确定性。因此，除了分析故障和老化机制之外，结合多种模型并探索不同的学习方法（例如强化、无监督和半监督学习）可以提供增强电池安全性的创新方法，这将在后续章节中进一步阐述。
4.1.2. 深度强化学习
强化学习是机器学习和神经科学方法的融合，提供了一个框架，代理可以根据环境交互的奖励来优化行为。在过去的十年中，深度学习（人工智能的一个子领域）通过在受控场景下利用多层数据处理实现多个抽象级别，极大地帮助了开发更智能的机器。它的广泛成功重塑了各个细分市场。
在深度强化学习中，两个关键要素是环境和代理。对于电池 PHM，例如快速充电协议优化，以 BMS 为代表的代理通过与环境（电池）交互来做出决策（例如施加的电流）。Doyle-Fuller-Newman 伪二维电化学模型预测多物理电池系统的演变，捕获宏观物理，例如锂浓度、电势、离子电流和电池温度。基于深度确定性策略梯度（DDPG）的强化学习擅长处理连续状态和动作空间，更新参与者-批评者网络结构中的控制策略，从而最大限度地减少快速充电过程中的安全隐患。
鉴于电池随着时间的推移性能会退化和下降，探索数据驱动技术以实现具有健康意识的电池能量管理至关重要。最近的研究表明，深度强化学习可以使用时间分辨的 BMS 数据（包括电压、电流和温度）来实现这一目标。事实证明，这种基于电化学模型参数校准的方法在预测非线性电池系统方面很有前景。参数校准被视为由马尔可夫决策过程建模的跟踪挑战。NASA 艾姆斯研究中心以电化学为中心的模型极大地帮助了强化学习在这种情况下的成功，通过充电和放电期间的详细平衡电位评估来捕获电化学动力学和老化影响。基于李亚普诺夫的最大熵深度强化学习训练智能体通过动态环境交互理解复杂的电化学行为。比较研究表明，该框架在准确性上超越了基于卡尔曼的过滤方法，提供了比监督学习更强的泛化能力，并且在不依赖地面实况数据的情况下运行。
此外，还开发了模型来理解多物理场电池系统，使用基于软演员批评深度强化学习的电热模型和基于DDPG的方法。耦合电热模型包括等效电路电气模型和热模型，其设计考虑了热量的产生和电气参数的温度依赖性。此类模型能够熟练地捕获电池 SOC、端电压、表面以及最重要的核心温度，从而反映潜在的故障风险。此外，基于云的数据框架提供了可定制的无线门户，增强了电气和热安全性，同时减少了能量损失和老化成本，利用了对真实车辆数据的预测分析（图11）。
图11. 基于 DDPG 的能量管理系统，适用于电动汽车应用中的混合动力电池系统。转载自参考文献。经爱思唯尔许可
为了减轻演员-批评家框架内深度 Q 网络（DQN）的高估偏差，采用双延迟 DDPG（TD3）算法来使智能代理能够导航连续控制环境。TD3 集成了两种植根于 actor-critic 架构的网络。行动者网络根据输入状态指导确定性行动，而批评者网络估计预期奖励并提供梯度数据以优化未来奖励。模拟表明，基于 TD3 的强化学习利用与燃料消耗、电池老化和 SOC 维护相关的奖励函数，可以有效降低运营成本，同时延长电池寿命 。它还增强了不同操作条件下锂离子电池老化的可识别性，从计算识别错误及其后续奖励中可以明显看出。
4.2. 大型数据集的机器学习
对于电气化交通或固定储能的大规模应用，需要将数千甚至数百万个电池以串并联结构连接，以满足提供足够功率和能量的要求。在这种情况下，手动注释如此大的数据库尤其繁重且效率低下。我们在电池诊断和预测中面临的一个严峻的共同挑战是有限的标记数据（故障或风险）和大量未标记的时间序列数据。在这种情况下，机器学习方法在从少量带注释的样本中学习同时充分利用大规模未整理的数据集方面具有优势，可能会产生更好的结果。本节将重点介绍使用三种不同机器学习方法的任务，如图12所示。表 3简要总结了每种学习范式的特点和优点。
图12. 利用大量电池数据的三种机器学习方法。(a)无监督学习，包括主成分分析、动态聚类等常见模型示例。(b) 半监督学习，涉及常见模型示例，例如转导核技术。(c) 自监督学习，包括常见的模型示例，例如自注意力 Transformer神经网络
4.2.1. 用于电池组异常值检测的无监督学习
监督学习是一种基于特征、数据驱动的方法，用于预测滥用条件下的电池故障，严重依赖于与已知结果（故障或安全）相匹配的显式输入输出对，例如电压、电流和温度。另一方面，无监督学习从独特的角度检测大样本集之间的变化，反映了人类和动物学习的主要方式。我们不是通过明确的指令，而是通过观察和推理来了解周围的环境，在没有持续反馈的情况下识别潜在的模式。
动态聚类分析是一种流行的无监督学习技术，它根据特征分布对观察到的数据进行分类，无需标记数据即可揭示内部结构。本质上，即使没有标记输入，无监督学习也可以对大量未标记的数据集进行分类。
数据中的异常值可能表明电池组级别存在潜在的危险电池故障。集群中异常值的集中可能会引发对该集群内其他数据的怀疑。这种形式的分析通常被称为异常值或异常挖掘。异常值检测的基本技术涉及通过连接各个节点来形成簇节点，以便可以对观察点进行分类。然而，这种高维特征空间可能会导致冗余信息和计算滞后，称为“维度灾难”。
降维的流行方法是主成分分析（PCA）。例如，基于 PCA 的无监督学习通过发现由 432 个锂离子电池组成的电池系统中的异常电压行为来对内部短路发出预警。当提供无故障电压数据时，无监督学习方法被证明擅长使用霍特林 T 方分布和平方预测误差进行准确预测。进一步的研究表明，虽然线性 PCA 具有计算优势，但非线性 PCA 由于其更高的灵敏度而特别擅长内部短路的早期检测。
另一种流行的无监督学习算法是聚类分析，通常用于电池故障诊断。一项研究提出了一种用于诊断电池组内部短路的混合模型，该模型使用自适应卡尔曼滤波器算法进行特征提取，并使用基于密度的噪声应用空间聚类（DBSCAN）算法以无监督的方式进行短路电池检测。为了生成数据，在由 6 个串联 NCM 电池组成的定制电池组上模拟了外部电阻触发的内部短路。该数据与真实的电动汽车数据（96 个串联电池，165 Ah 容量）一起上传到云平台。值得注意的是，该研究表明，即使数据缺失或零星，短路的电池仍然可以被及时诊断。
4.2.2. 利用未标记数据的半监督学习
虽然完全监督模型通常需要大量标记数据才能获得最佳性能和泛化能力，但完全无监督模型主要提供数值异常值检测。在电池诊断和预测中，噪声和标签不足的挑战弥补了这两个学习极端之间的差距。结合这两种方法的优点，半监督机器学习在大量未标记数据的场景中成为一种有价值的解决方案，有效地利用其父方法的优点，同时减轻其缺点。
半监督模型在预测具有稀缺标记历史数据和大量未标记未来数据的情况方面表现出色，证明了其有效性。这种多模型融合策略将传输分量分析作为一种有前途的技术，利用最大平均差异，在再生核希尔伯特空间中进行域适应。特别是当电池退化模式在充电-放电周期中演变时，传输组件分析通过细化和识别潜在空间、对齐源域和目标域之间的边缘分布来熟练地管理噪声数据。在这种情况下，尽管训练数据仅占总数据集的 35% 左右，但半监督传输算法的 SOH 估计测试误差仅为 2.5%。
另一种融合多种电池健康预测模型的方法采用主动学习与半监督学习相结合的方法。根据锂离子电池的领域知识，使用恒流-恒压 (CC-CV) 循环数据得出四个特征：C cc 与C cv 的 Ah 比率、容量损失率、50 % C nom 时的电压以及内阻。戴维宁模型有助于预测电池的极化电阻和电容，确保动态适应性和计算效率。
采用高斯正则化的局部线性重建（LLR）方法用于确定未标记数据的容量分布。此外，内核算法的半监督扩展，转导SVR，通过将样本映射到更高维空间来解决非线性问题，有效地利用了未标记的数据。结果表明，将主动学习，特别是 LLR（标签学习率）纳入半监督模型中，可以有效降低预期误差和估计风险。这种改进可以归因于主动学习者在训练过程中选择和合并数据的能力。
此外，半监督学习通过将稀疏的标记数据与丰富的未标记数据相结合，补充了现实世界电池挑战的解决方案。一个相关的例子是专为大规模电动汽车电池组故障预测而设计的混合机器学习框架（图 13）。该研究表明，虽然物理引导的监督学习可以检测电化学故障指标，但无监督学习有助于对故障细胞和正常细胞进行分类。
图13. 用于在分类和回归任务中开发电池安全范围的半监督学习。改编自参考文献并重印。经爱思唯尔许可
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半监督学习为处理标记数据稀缺但未标记数据就足够的情况提供了一种途径。
然而，仍然自然出现一系列问题：
（1）它们能否很好地处理不平衡的数据分布？
（2）如何从嘈杂的标签中学习来对抗过度拟合？
（3）需要多少训练样本才能避免导致性能下降？
尽管目前还没有经验法则可以为这些问题提供可持续的解决方案，但多模型融合方法的最新进展有可能通过将机器学习与统计和物理相结合来提高半监督学习的鲁棒性和泛化性。
学术引用：
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Current status and challenges for automotive battery production technologies
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A cyclic phosphate-based battery electrolyte for high voltage and safe operation
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Safety modeling and testing of lithium-ion batteries in electrified vehicles
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Artificial intelligence-a modern approach
Zhao, Jingyuan, et al. "Battery safety: Machine learning-based prognostics." Progress in Energy and Combustion Science 102 (2024): 101142.
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